JACS: 计算模拟研究MAPbI3材料稳定性、光电性能

发布时间：

2020-08-05 14:27

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　　CH3NH3PbI3钙钛矿材料暴露在氧气、光照中会降低钙钛矿材料的化学稳定性。有鉴于此，北京师范大学龙闰等报道了通过对CH3NH3PbI3进行研究，探索了该材料降解性能、载流子寿命和氧物种的氧化态之间的关系。

　　通过非辐射分子动力学模拟、时域密度泛函理论(time-domain density functional theory)研究方法发现，中性氧分子对钙钛矿材料的稳定性没有影响，但是超氧物种、过氧物种能够显著增强钙钛矿中Pb-I化学键的降解速率、增强原子涨落现象。通过构建电子、空穴缺陷位点，中性氧物种/超氧物种的载流子寿命降低了1~2个数量级。

　　特别重要的是，光激发氧还原为过氧化氢的过程消除了缺陷，提高载流子寿命达到2倍，该过程是因为降低了非辐射耦合作用、缩短了量子相干性。计算模拟结果显示，需要特别注意防止超氧离子的引入，因为超氧物种会降解钙钛矿的稳定性/光学性质。这种模拟方法为理解环境气氛、光作用中钙钛矿材料的性能之间的关系，同时能够对其他太阳能材料类似过程中的表现，设计高性能太阳能电池提供广泛理论支持。